Die Geschichte des Klosters reicht bis ins 19. Jahrhundert zurück. Es wurde 1893 von den Beschuhten Karmeliten gegründet. Diese führten es bis 1917, dann übernahmen die Kapuziner. Die Kapuziner blieben bis 1978, danach stand das Kloster vorübergehend leer. Im Jahr 1981 kehrten die Pauliner aus Tschenstochau, dem Hauptheiligtum Polens, nach Deutschland zurück und gründeten in Mainburg ihre erste Niederlassung in der neuzeitlichen Geschichte der deutschen Pauliner.
Die Klosterkirche wurde bereits 1723 an der Stelle einer älteren Kirche errichtet. Eine Legende besagt, dass ein Priester mit dem Allerheiligsten zu einem Kranken eilte und ein Fuhrknecht ihm dabei die Hostie aus der Hand schlug. Die Hostie schwebte daraufhin in der Luft und konnte erst durch den Bischof in die Kirche zurückgebracht werden. Zur Sühne wurde an dieser Stelle eine Kapelle errichtet, die später zur heutigen Kirche ausgebaut wurde.
Heute leben fünf Paulinerpatres und ein Bruder im Paulinerkloster. Sie betreuen die umliegenden Pfarreien seelsorgerisch. Die Pauliner haben die Anbetung und Marienverehrung wiederbelebt und engagieren sich aktiv für die religiöse Gemeinschaft.
Die Klosterkirche ist auch ein beliebtes Ziel für Pilger und Besucher. Ein Kreuzweg mit 176 Stufen führt von Mainburg hinauf zur Kirche. In der Kirche wird seit 1982 eine Kopie der berühmten Ikone der Schwarzen Madonna von Tschenstochau aufbewahrt.